遼河流域水體沉積物砷分布、吸附、轉(zhuǎn)化特征
綜述了國(guó)內(nèi)外水體沉積物As地球化學(xué)行為與污染研究進(jìn)展;介紹了遼河流域河流沉積物和河口沉積物理化特性(包括有機(jī)質(zhì)、碳酸鈣、pH、機(jī)械組成、主量元素Al、Fe、Ca、Mg、K、Na等的分布特征);之后重點(diǎn)闡述砷的空間分布特征及形態(tài)分布特征;深入分析砷的空間分布與形態(tài)分布于沉積物物理化學(xué)特性之間的關(guān)系,探討人類活動(dòng)對(duì)遼河流域水體沉積物砷的影響;剖析了遼河流域水體沉積物、鐵氧化物膠體對(duì)砷吸附解吸動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)過(guò)程,探究了碳源、pH、競(jìng)爭(zhēng)離子對(duì)砷吸附解吸的影響;最后評(píng)估了遼河水體沉積物砷污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。
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目錄
前言
第1章 緒論1
1.1環(huán)境介質(zhì)砷含量3
1.1.1地殼砷含量3
1.1.2沉積物砷含量3
1.1.3土壤圈砷含量4
1.1.4水圈砷含量4
1.1.5砷地球化學(xué)循環(huán)5
1.2水環(huán)境中砷的地球化學(xué)行為6
1.2.1砷的吸附行為6
1.2.2有機(jī)物與砷的相互作用7
1.2.3砷的微生物轉(zhuǎn)化8
1.3水環(huán)境砷形態(tài)8
1.3.1水中砷形態(tài)8
1.3.2沉積物中砷形態(tài)9
1.4沉積物中砷的污染評(píng)價(jià)11
1.4.1總量法11
1.4.2形態(tài)法14
第2章 研究方法16
2.1研究區(qū)概況16
2.2樣品采集、處理與分析17
2.2.1樣品采集與處理17
2.2.2樣品理化性質(zhì)測(cè)定19
2.2.3重金屬總量及形態(tài)測(cè)定20
2.3室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)22
2.3.1沉積物對(duì)砷的吸附實(shí)驗(yàn)22
2.3.2不同碳源對(duì)沉積物中砷遷移轉(zhuǎn)化的影響實(shí)驗(yàn)23
2.3.3復(fù)合鐵鋁氫氧化物對(duì)砷的吸附實(shí)驗(yàn)23
2.3.4微生物對(duì)砷遷移轉(zhuǎn)化的影響實(shí)驗(yàn)24
第3章 遼河流域水體沉積物理化性質(zhì)26
3.1遼河流域河流沉積物理化性質(zhì)26
3.1.1河流沉積物pH 26
3.1.2河流沉積物有機(jī)質(zhì)含量26
3.1.3河流沉積物碳酸鈣含量27
3.1.4河流沉積物機(jī)械組成29
3.1.5河流沉積物鐵鋁元素含量31
3.1.6河流沉積物鈣鎂元素含量32
3.1.7河流沉積物鈉鉀元素含量37
3.1.8河流沉積物鈦錳鈧元素含量40
3.2大遼河河口沉積物的理化性質(zhì)44
3.2.1河口沉積物pH 44
3.2.2河口沉積物有機(jī)質(zhì)含量45
3.2.3河口沉積物機(jī)械組成45
3.2.4河口沉積物主量元素含量45
3.2.5河口沉積物鈦錳鈧元素含量48
3.3遼河水系、大遼河水系及河口沉積物理化性質(zhì)比較50
3.3.1 pH差異50
3.3.2有機(jī)質(zhì)含量差異51
3.3.3沉積物質(zhì)地差異51
3.3.4主量元素含量差異53
3.3.5鈦錳鈧元素含量差異56
第4章 遼河流域水體沉積物砷分布特征58
4.1遼河流域河流沉積物砷分布特征58
4.2大遼河河口沉積物砷分布特征60
4.3遼河流域河流與河口沉積物砷含量比較62
4.4沉積物中砷的存在形態(tài)63
4.4.1大遼河水系沉積物中砷的賦存形態(tài)63
4.4.2大遼河河口沉積物中砷的賦存形態(tài)66
4.5沉積物組成與砷的相關(guān)性68
4.5.1大遼河水系沉積物組成與砷的相關(guān)性68
4.5.2大遼河河口沉積物組成與砷的相關(guān)性69
4.6其他水體沉積物中砷的分布特征71
4.6.1珠江廣州河段沉積物中砷的分布71
4.6.2南四湖沉積物中砷的分布78
4.7小結(jié)84
4.7.1沉積物中總砷含量84
4.7.2沉積物中砷的賦存形態(tài)86
4.7.3沉積物的組成與砷含量的關(guān)系87
第5章 大遼河水系及河口沉積物對(duì)砷的吸附90
5.1沉積物對(duì)砷的吸附動(dòng)力學(xué)90
5.2沉積物對(duì)砷的吸附熱力學(xué)92
5.3pH對(duì)砷吸附的影響96
5.4競(jìng)爭(zhēng)離子對(duì)砷解吸的影響97
5.5共存離子對(duì)砷吸附的影響98
5.6沉積物吸附態(tài)砷的存在形態(tài)99
5.7小結(jié)99
第6章 碳源對(duì)沉積物中砷遷移轉(zhuǎn)化的影響101
6.1沉積物中砷含量的變化101
6.2沉積物中鐵含量的變化102
6.3體系pH的變化103
6.4小結(jié)104
第7章 復(fù)合鐵鋁氫氧化物對(duì)砷的吸附107
7.1吸附等溫實(shí)驗(yàn)107
7.2 pH對(duì)復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附砷的影響109
7.3競(jìng)爭(zhēng)離子對(duì)復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附態(tài)砷解吸的影響110
7.4共存離子對(duì)復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附砷的影響111
7.5微生物對(duì)復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附態(tài)砷的作用113
7.5.1微生物對(duì)復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附態(tài)砷的還原特征113
7.5.2復(fù)合鐵鋁氫氧化物吸附態(tài)砷向溶液遷移的特征115
7.5.3鐵的還原作用與砷轉(zhuǎn)化的關(guān)系116
7.6小結(jié)117
第8章 遼河流域水體沉積物砷污染評(píng)價(jià)118
8.1沉積物砷污染評(píng)價(jià)富集118
8.1.1沉積物砷富集118
8.1.2沉積物砷污染負(fù)荷指數(shù)120
8.1.3沉積物砷地累積指數(shù)120
8.2沉積物砷污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)121
8.2.1沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)評(píng)價(jià)結(jié)果121
8.2.2潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)122
8.2.3沉積物中生物可給性砷的含量127
第9章 總結(jié)和展望129
9.1主要研究結(jié)論129
9.2展望131
參考文獻(xiàn)132
砷是環(huán)境中普遍存在的化學(xué)元素,廣泛分布于大氣、水體、土壤、巖石、沉積物和生物體中。人類活動(dòng)加速了砷元素向陸地表層環(huán)境的釋放,威脅著全球數(shù)百萬(wàn)人的健康,陸地表層環(huán)境砷污染問(wèn)題已成為備受全球關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題之一。環(huán)境中砷的人為來(lái)源主要包括各類采礦與冶煉、化石及生物質(zhì)燃料燃燒、含砷制品的使用等。人類活動(dòng)排放的砷隨大氣沉降、污水排放、地表徑流等途徑進(jìn)入地表水體,經(jīng)歷吸附/解吸、氧化還原、生物轉(zhuǎn)化與富集等一系列生物地球化學(xué)反應(yīng)與過(guò)程,最終積累于沉積物中。因此,沉積物成為人為來(lái)源砷的主要匯之一,是研究環(huán)境砷污染及生物地球化學(xué)過(guò)程的重要介質(zhì)。
遼河流域是我國(guó)重要的老工業(yè)基地之一,過(guò)去半個(gè)多世紀(jì)大規(guī)模的冶煉、化工等工業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題。根據(jù)環(huán)境保護(hù)部2008年發(fā)布的中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào),遼河流域水系在我國(guó)七大水系污染程度排序中位居第二位,遼河水系總體為重度污染。37個(gè)地表水國(guó)控監(jiān)測(cè)斷面中,II~I(xiàn)II類、Ⅳ類、V類和劣V類水質(zhì)的斷面比例分別為43.2%、10.8%、5.5%和40.5%。遼河干流總體為中度污染,大遼河及其支流總體為重度污染。
針對(duì)遼河流域水體污染問(wèn)題,在科技部國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃[重要水系典型污染形成過(guò)程及環(huán)境行為(2004CB418502)]、科技部國(guó)家科技支撐計(jì)劃[東北規(guī)模集約化農(nóng)區(qū)農(nóng)業(yè)面源污染防控技術(shù)集成與示范(2012BAD15805)]、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目[水體沉積物微量金屬區(qū)域地球化學(xué)基線研究——以遼河流域?yàn)槔?0971058)]等資助下,系統(tǒng)深入地開展了遼河流域水體沉積物砷污染行為與評(píng)價(jià)研究。本書是這些研究結(jié)果、成果的總結(jié)與凝練。
全書包括9章內(nèi)容:第1章介紹了陸地表層環(huán)境砷含量、來(lái)源、遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程及相關(guān)的國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展;第2章介紹了研究區(qū)域、樣品采集及研究方法;第3章重點(diǎn)介紹了遼河流域水體沉積物理化性質(zhì)及其空間分布特征;第4章介紹了遼河流域水體沉積物砷空間分布特征、形態(tài)分布特征及其成因;第5章分析了遼河流域水體沉積物砷吸附/解吸行為,探討了pH、競(jìng)爭(zhēng)離子、共存離子對(duì)砷吸附/解吸的影響;第6章介紹了碳源對(duì)沉積物砷遷移轉(zhuǎn)化的影響;第7章討論了復(fù)合鐵鋁氫氧化物對(duì)砷的吸附/解吸,探討了pH、競(jìng)爭(zhēng)離子、共存離子、微生物對(duì)砷吸附/解吸轉(zhuǎn)化的影響;第8章開展了遼河流域水體沉積物砷污染評(píng)價(jià)、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià);第9章對(duì)全書內(nèi)容進(jìn)行了總結(jié)與展望。
參加本研究的老師和學(xué)生有林春野、王世亮、何孟常、劉少卿、郭偉、王志剛、王萍、邵曉、江建斌、郭波波、雷凱等。全書由林春野、王世亮等主筆。由于作者才疏學(xué)淺且時(shí)間緊迫,書中疏漏之處在所難免,懇請(qǐng)讀者批評(píng)指正。